Li2SO4溶液中离子间的缔合相互作用:基于密度泛函理论和分子动力学模拟的研究
Ions-associated Interaction in Li2SO4 Aqueous Solution:A Density Functional Theory and Molecular Dynamics Simulations Investigation
投稿时间:2017-04-11  修订日期:2017-05-10
DOI:10.12119/j.yhyj.201801006
中文关键词:  离子缔合  离子水合  接触离子对  溶剂共享离子对  密度泛函理论  分子动力学模拟
英文关键词:Ion association  Ion hydration  Contact ion pairs  Solvent-shared ion pairs  Density functional theory  Molecular dynamics simulation
基金项目:
作者单位E-mail
胡俊 江苏理工学院化学与环境工程学院,江苏 常州 213001  
夏斐斐 江苏理工学院化学与环境工程学院,江苏 常州 213001 xff7461198@163.com 
杨凤丽 江苏理工学院化学与环境工程学院,江苏 常州 213001  
郑纯智 江苏理工学院化学与环境工程学院,江苏 常州 213001  
房春晖 中国科学院青海盐湖研究所, 中国科学院盐湖资源综合高效利用重点实验室,青海 西宁 810008  
曾德文 中南大学化学 化工学院,湖南 长沙 410083  
易海波 湖南大学化学化工学院,湖南 长沙 410082  
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中文摘要:
      基于密度泛函理论,使用B3LYP/aVDZ方法对[Li2SO4(H2O)n]0n=0~10、18)水合团簇的结构和性质进行了系统地研究,并结合Car-Parrinello分子动力学(CPMD)模拟了不同浓度的Li2SO4溶液结构,目的在于理解在Li2SO4溶液中离子间缔合相互作用及可能存在的物种。研究发现,对于[Li2SO4(H2O)n]0n=0~10、18)水合团簇,双配位单齿螯合接触离子对结构比双配位双齿螯合接触离子对结构更稳定,溶剂共享离子对结构最不稳定。同时,CPMD模拟结果表明,在3.09和3.17 mol/kg的Li2SO4溶液中,双配位单齿螯合接触离子对结构仍然是主要物种。以上结果表明在饱和的Li2SO4溶液(3.16 mol/kg)中,Li+和SO2+4离子间的相互缔合作用主要以双配位单齿螯合接触离子对结构的物种存在,而具有双配位双齿螯合离子对结构的物种占少数,溶剂共享离子对结构几乎不存在。
英文摘要:
      :In this paper, the structures and properties of [Li2SO4(H2O)n]0 (n=0-10,8) hydrated clusters are systematically investigated by B3LYP/aVDZ methods based on density functional theory to understand the ion-associated interactions and the main species in Li2SO4 aqueous solution. Meanwhile, the Li2SO4 aqueous solutions in different concentrations are studied by using Car-Parrinello molecular dynamics (CPMD) simulation also.It is noted that bis-bidentate contact ion pairs are less stable than bis-monodendate contact ion pairs for [Li2SO4(H2O)n]0 (n=4-10,8) clusters, and the solvent-shared ion pairs are the least stable structures.The CPMD simulation results show that bis-monodendate contact ion pairs are the main species in 3.09 and 3.17 mol/kg Li2SO4 aqueous solutions. It could be considered that the ions-associated interaction between Li+ and SO2-4 exists mainly as bis-monodendate contact ion pairs in saturated Li2SO4 aqueous solution (3.16 mol/kg), while bis-bidentate contact ion pairs are of minority, solvent-shared ion pairs can be almost neglected.
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